由于低co2浓度下的传质限制,使得直接电还原烟气co2的效率较低。因此,创造一个局部富集co2的环境对于烟气电化学还原至关重要。基于路易斯酸-碱相互作用,氨基可以提供co2吸附的活性位点,同时胺基吸附剂已广泛用于co2的捕集。此外,电催化剂上的氨基可以改变反应中间体的结合能,促进co2电还原动力学。因此,通过催化剂表面功能化将co2捕获和转化集成至一个催化系统,具有较高的直接电还原烟气co2应用前景。采用一锅法合成出一系列烷醇胺功能化的氧化锡催化剂,用于模拟烟气(sfg)电还原。其中,二乙醇胺(dea)改性的氧化锡催化剂(dea–snox/c)在-0.75v的电压下具有高达84.2%的甲酸盐法拉第效率(fehcoo–),甲酸盐电流密度(jhcoo–)为6.7ma·cm-2。
催化剂表面的醇胺可以富集低浓度co2,抑制o2还原,同时稳定sfg转化反应的中间产物。dea–snox/c的制备过程与醇胺类化合物结构示意图。snox/c的(a)tem和(b)hrtem图;dea–snox/c的(c)tem和(d)hrtem图;(e)dea–snox/c的haadf-stem图和c,n,o,sn元素的eds映射图;其中图a和c的比例尺为50nm,图b和d的比例尺为5nm,图e的比例尺为100nm。)dea–snox/c和snox/c的xps光谱;(b)dea–snox/c的n1s光谱;(c)dea–snox/c和snox/c的sn3d光谱;(d)dea–snox/c和snox/c的ft-ir光谱。
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