调控沉积温度可重塑二硫化钼纳米片及其非线性光学响应

研究团队通过金属有机化学气相沉积（MOCVD）技术，在250至750摄氏度范围内改变沉积温度，可直接调控二硫化钼（MoS₂）垂直纳米片的尺寸、厚度与密度，进而改变薄膜的非线性光学响应。该成果为光限幅器、锁模脉冲激光器及下一代光电探测器等器件提供了关键的材料设计依据。

结构分析显示，温度显著改变了纳米片的生长形态。250摄氏度时，纳米片长约100至150纳米，厚度仅数纳米，薄膜总高度约180纳米，呈非晶态或过薄难以衍射。随着温度升至550和750摄氏度，薄膜转为六方2H相，纳米片厚度增至40至50纳米，长度分别达到约300纳米和600纳米，但片层密度随温度升高而下降。X射线衍射与拉曼光谱表明，高温下晶粒尺寸从31纳米增至47纳米，微应变由2%降至0.3%，位错密度下降，结晶度稳步提升。

线性光学特性同步变化。所有薄膜的带隙介于2.05至2.25电子伏特之间，高于体相二硫化钼的1.3电子伏特，且带隙随沉积温度升高、纳米片尺寸增大而减小。低温制备的小尺寸纳米片因极高的比表面积和边缘缺陷，在约475纳米处呈现强吸收峰，但激子特征较弱；较大尺寸的纳米片陷阱较少，在600至750纳米波段显示出预期的激子吸收。

非线性光学行为在连续波与脉冲激光激发下表现迥异。使用532纳米连续波激光探测时，250摄氏度薄膜呈现正非线性吸收，有效光热系数达约900厘米/瓦；550摄氏度薄膜在低功率下为正吸收，高功率下转为强负吸收（系数约10000厘米/瓦），作者指出这主要源于热透镜效应与光致漂白，而非本征电子饱和吸收。切换至20纳秒脉冲激光后，三种温度的薄膜均表现出逆饱和吸收特性，非线性吸收系数介于10至4.5×10⁻⁴厘米/瓦之间，数值远小于连续波结果且高温薄膜符号相反，证实连续波条件下的响应主要由热积累主导。

逆饱和吸收特性正是光限幅器的核心需求，可有效防护探测器与人眼免受强光损伤。同时，薄膜在连续波照射下表现出的巨大光热系数，为其在热管理光子组件中的应用提供了潜力。研究明确了一条工艺设计准则：沉积温度可作为单一且便捷的调控手段，直接优化纳米光学器件的性能参数。